ナポレオン失脚後、ウィーン会議が開かれて欧州をどのようにするかが話し合われていたが、「会議は踊る、されど進まず」の言葉が示すように各国の利害が絡んで会議は遅々として進まなかった。さらに、フランス王に即位したルイ18世の政治が民衆の不満を買っていた。
1815年、ナポレオンはエルバ島を脱出し、パリに戻って復位を成し遂げる。ナポレオンは自由主義的な新憲法を発布し、自身に批判的な勢力との妥協を試みた。そして、連合国に講和を提案したが拒否され、結局戦争へと進んでいく。しかし、緒戦では勝利したもののイギリス・プロイセンの連合軍にワーテルローの戦いで完敗してナポレオンの復位（百日天下）は幕を閉じることとなる（実際は95日間）。
ナポレオンは再び退位に追い込まれ、アメリカへの亡命も考えたが港の封鎖により断念、最終的にイギリスの軍艦に投降した。彼の処遇をめぐってイギリス政府はウェリントン公の提案を採用し、ナポレオンを大西洋の孤島セントヘレナ島に幽閉した。
ナポレオンはごく少数の随行者とともに島中央のロングウッドの屋敷で生活した。その屋敷の周囲には多くの歩哨が立ち、ナポレオンの行動を監視した。また、乗馬での散歩も制限され、実質的な監禁生活であった。その中でもナポレオンは随行者に口述筆記させた膨大な回想録を残した（ラス・カーズの『セント・ヘレナ覚書』など）。これらは彼の人生のみならず彼の世界観・歴史観・人生観まで網羅したものであり「ナポレオン伝説」の形成に大きく寄与した。
ナポレオンは特に島の総督ハドソン・ロウの無礼な振る舞いに苦しめられた。彼は誇り高いナポレオンを「ボナパルト将軍」と呼び、腐ったブドウ酒を振舞うなどナポレオンを徹底して愚弄した。また、ナポレオンの体調が悪化していたにもかかわらず主治医を本国に帰国させた。ナポレオンは彼を呪い、「将来、彼の子孫はロウという苗字に赤面することになるだろう」と述べている。
そうした心労も重なってナポレオンの病状は進行し1821年に死去した。彼の遺体は遺言により解剖され、死因としては当時公式には胃癌と発表されたが、ヒ素による暗殺の可能性も指摘されている（彼の死因をめぐる論議については次項で述べる）。その遺骸は1840年にフランスに返還され、現在はパリのオテル・デ・ザンヴァリッド（廃兵院）に葬られている。
死因をめぐる論議
ヒ素中毒による暗殺説が語られるのは、本人が臨終の際に「私はイギリスに暗殺されたのだ」と述べたこともさることながら、彼の遺体をフランス本国に返還するために掘り返した時、その身体が死の直後と変わりなかった事（ヒ素は剥製にも使われるように保存作用がある）からうかがえる。ヒ素はナポレオンとともにセントヘレナに行った者がワインに混入した説以外にも、その当時の剥製にはヒ素が使われていて、ナポレオンの部屋にあった剥製のヒ素がカビとともに空気中に舞い、それを吸ったためだ、という説がある。後者については2002年にパリ警視庁・法医学研究所がナポレオンが皇帝時代に採取された彼の髪に対して放射光による調査を行ったところ、当時既にかなりのヒ素中毒であったことが判明している。また埋葬時に遺体に対してヒ素で保存処置を行った可能性もあり、彼の死因については依然として論議が続いている。
最近の研究では死の直後に公式に発表された胃癌、あるいは胃潰瘍の説が取り沙汰されている。ナポレオンの家族にも胃癌で亡くなった者がいたし、ナポレオン自身もまた胃潰瘍であった。特に1817年以降の病気は悪化している。もっとも20年以上に渡り戦場を駆けめぐり、重圧と緊張が持続し続けた生活では、元々頑丈ではなかった心身に変調を来たさない訳はなかった。それでも若い頃は精神力でカバーできていたが、40歳を迎える頃には、精神障害・生理障害・感覚障害・形態障害などがナポレオンの体を蝕んでいた。その死は、ナポレオンが没落し、激動の生活から無為の生活を強いられた孤島の幽囚生活が心理的ストレスとなり、生活の変調がもたらした致死性胃潰瘍であるといわれている。それは心身ともに打ちのめされた人間に起こりやすいといわれており、まさに英雄から敗北者・戦犯に貶められたナポレオンにこそ当てはまるのではないかと主張する医学者もいる。
また、ナポレオンには睡眠を平均3 - 4時間しか摂らなかったという逸話もある。それ以外は政務に励んだといわれ、前述の通り、40代以前の彼は精力的だった。しかし、40代以降のナポレオンは体力が落ちてしまい過度な睡眠不足も含めて、精神障害・生理障害・感覚障害・形態障害、さらに癌・脳梗塞・心筋梗塞を併発し、流されたセントヘレナ島でのストレスで、彼は過度の睡眠不足に悩んだという。その積み重ねが彼の体を蝕み、寿命が短くなる一因となったという見方もある。また、その睡眠不足、40代以降の肥満という症状から、近年注目されつつある睡眠時無呼吸症候群を主張するものまである。
しかし、総合的にはナポレオンの死の原因は、21世紀の現在に至っても決着していない。
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